Sinon, au risque de relancer un troll vieux comme le mondeinux, une interface graphique portable correcte, ça n'existe pas. (T'as qu'à regarder swing chez Java, c'est une pure blague ^^)
Si tu développes sur Linux, tu feras un frontend GTK ou Qt. Si tu développes sur Mac, tu feras un frontend Cocoa (par exemple avec MonoMac). Si tu développes sur Windows, tu utiliseras Windows Forms, WPF, ou Windows Runtime pour 8 & RT.
Cela dit, wxWidgets est sans doute ce qui s'approche le plus d'une interface graphique portable correcte, si on n'est pas trop regardant sur la qualité du résultat final (ça sera un peu moche partout…). Pour wx.NET par contre aucune idée de ce que ça vaut par rapport à la version native ^^
Sinon, pour apprendre le langage je ne saurais que te conseiller de te passer de la partie graphique au départ, ce qui te permettra de te focaliser sur le langage et non sur le toolkit d'interfaces qui aura ses propres ses propres spécificités, et aussi ses propres bugs.
En plus comme ça, le fonctionnement sera le même partout. (Et après tu pourras faire du Web, du Windows Forms, du GTK#, comme tu veux…)